自1927年以来，人们就知道超声波的化学作用，称为声化学。今天，科学界有一个共识，即声化学是由液体中形成的微泡受到功率超声波的剧烈破裂而产生的。尽管如此，在崩溃的气泡内部产生的极端条件的起源仍在讨论中。声化学的主流概念是基于对坍塌气泡内的气体进行准绝热加热，导致化学键均裂。然而，最近对气泡内爆过程中发出的光的光谱研究，即声致发光，揭示了气泡内部形成的非平衡等离子体，而不是简单的热气体。在这种等离子体中，电子温度(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_egydF4y2Ba)超过振动(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_vgydF4y2Ba)及旋转(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba)温度:gydF4y2BaTgydF4y2Ba_egydF4y2Ba> TgydF4y2Ba_vgydF4y2Ba> TgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba»TgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba，其中气体温度(gydF4y2BaTgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba)通常被认为等于gydF4y2BaTgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba。基于准绝热加热机制的现有模式不能解释这些观测结果。本工作的目的是利用氢氧根的声致发光来更好地表征形成的等离子体gydF4y2Ba^●gydF4y2Ba和NHgydF4y2Ba^●gydF4y2Ba在惰性气体的存在下，氨水溶液的声波分解过程中产生的自由基。gydF4y2Ba

图1所示。gydF4y2Ba

氩气饱和0.1M NH的声致发光光谱gydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba×HgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba图1所示的溶液OH(AgydF4y2Ba^2gydF4y2BaΣgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba- xgydF4y2Ba^2gydF4y2BaΠ)和NH(AgydF4y2Ba^3.gydF4y2BapxgydF4y2Ba^3.gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba^{- - - - - -gydF4y2Ba}在一个宽广的连续体之上的发射带。对于两种光谱系统，超声频率的增加会导致发射光谱形状的显著差异。振动温度(TgydF4y2Ba_vgydF4y2Ba和TgydF4y2Ba_rgydF4y2BaNH(A)gydF4y2Ba^3.gydF4y2BaP)和OH(AgydF4y2Ba^2gydF4y2BaΣgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)自由基作为超声频率的函数计算(表1)指出热平衡的缺失(TgydF4y2Ba_vgydF4y2Ba> TgydF4y2Ba_rgydF4y2Ba）.此外，振动激励随频率增加而增加。gydF4y2Ba

氨水溶液的声致发光光谱明确地表明OH(A)的振动激发更强gydF4y2Ba^2gydF4y2BaΣgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba)和NH(AgydF4y2Ba^3.gydF4y2BaP)态和更高的OH(C)产率gydF4y2Ba^2gydF4y2BaΣgydF4y2Ba^+gydF4y2Ba在非平衡等离子体模型中，这是由于Xe的电离势比Ar低。较低的电离势提供了具有较高电子密度的等离子体，因此，自由基的振动温度也较高。gydF4y2Ba

对氨溶液超声过程中声化学活性的监测揭示了H的形成gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba和NgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba作为主要产物，而没有HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba在这些条件下积累。在Xe存在下，NO也作为声解产物生成。较高的等离子体电子密度使得在Xe下可能出现新的反应途径成为可能，并与声致发光数据相关。gydF4y2Ba

选项卡。1。gydF4y2Ba

在声空化过程中非平衡等离子体形成的发现代表了声化学的范式转变。因此，声化学过程应考虑结合通常的准绝热加热模型和更复杂的等离子体化学方法。显然，通常报道的用于解释气泡内部热平衡的声波化学活动的平均气体温度在5000 K左右，不能描述远离平衡的等离子体。声化学反应的机理应考虑到与不同等离子体粒子和不同自由度相关的多个不同温度。gydF4y2Ba

谢尔盖·i·尼基琴科，雷切尔·普莱格gydF4y2Ba
法国蒙彼利埃大学化学化学研究所，法国巴格诺尔斯河畔Cedex 30207gydF4y2Ba

出版gydF4y2Ba

用NH (A3Π-X3Σ-)声致发光诊断多泡空化产生的非平衡等离子体。gydF4y2Ba
Pflieger R, Ouerhani T, Belmonte T, Nikitenko SIgydF4y2Ba
物理化学化学物理2017年10月4日gydF4y2Ba

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