大多数与工业相关的化学反应都是由处于金属态的不同金属催化的。然而，在催化剂合成后，包括煅烧以充分将这些活性金属固定在催化剂载体上，金属被氧化，因此在高温下使用氢处理来去除O的还原步骤₂为了使金属氧化物还原成金属状态，需要使用水蒸气。除了氢的高成本外，这种传统方法的主要挑战之一是在高温下热处理催化剂表面的重建，由于活性金属的任意烧结，这总是影响催化剂的比活性。

图1所示。H₂Co/ZSM-5和CoOx/ZSM-5催化剂的tpr谱图。

本研究提出了一种以金属态合成负载型活性金属的新方法原位没有必要进行还原步骤的报道。该方法将钴的硝酸盐与草酸盐配体进行官能化，并将草酸钴前驱体掺入质子形式的ZSM-5中作为催化剂载体。得到的浆料经过过滤、干燥并在惰性气氛下煅烧，将ZSM-5上负载的草酸钴(CoOx/ZSM-5)分解为ZSM-5上的金属钴和二氧化碳(CoC)₂O₄→Co°+ 2CO₂)。通过对H₂该CoOx/ZSM-5与另一种在ZSM-5上负载的常规合成氧化钴(Co/ZSM-5)的TPR，没有草酸盐官能化。他们的H₂图1中的TPR曲线显示，Co/ZSM-5在区域1对应于Co的还原^{3 +}到公司^{2 +}在低温下还原Co^{2 +}在高温下，CoOx/ZSM-5几乎可以忽略不计区域1边际减少区域2表明草酸配体功能化(OxLF)能有效地保证负载型催化剂活性金属的金属态合成。此外，根据TEM和FESEM图像(如图2所示)，OxLF能够生产窄范围的催化剂，非常小的钴纳米颗粒尺寸，这是保证高反应速率和产品特异性所必需的。

图2所示。(a, c) Co/ZSM-5和(b, d) CoOx/ZSM-5的TEM和FESEM图像。

研究了Co/ZSM-5和CoOx/ZSM-5在油酸(OA)的费托合成(FTS)和氢化脱氧(HDO)制备石蜡生物燃料中的活性。CO /ZSM-5和CoOx/ZSM-5催化剂的CO转化率随时间(TOS)变化率分别为74.28%和94.23%_{5 +}在240℃、2.0 MPa、H、H条件下，HC产率分别为63.15%和75.4%₂/CO = 2, GHSV= 1000 h⁻¹在0.3 g催化剂负载下。同样，在HDO过程中，OA转化率分别比Co/ZSM-5和CoOx/ZSM-5高59%和92%。与Co/ZSM-5相比，CoOx/ZSM-5具有更强的HDO和异构化活性。因此，公司的联合利华是权宜之计。

Olumide Bolarinwa Ayodele
国际伊比利亚纳米技术实验室
葡萄牙，布拉加，4715-330号

出版

草酸配体功能化对Co/ZSM-5在Fischer - Tropsch合成及油酸加氢脱氧制烃过程中活性的影响
Ayodele OB
2017年8月30日

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