汞是一种具有公认毒性的重金属，在环境中以多种形式存在，包括元素汞、有机汞和无机汞(Hg)，这是本研究感兴趣的金属形式。除了对神经系统和排泄系统产生毒性作用外，汞还对心血管系统产生不利影响。无机镉(Cd)也是一种有毒的重金属污染物，由于工业化而在环境中积累。

图1所示。本研究中所用磷脂的化学结构。

由于这些金属对健康的重大影响，需要更好地了解金属对生物膜中潜在目标的诱导作用，而对金属-脂质相互作用的了解要少得多。汞和镉受离子强度的影响很大，因为氯离子会引起溶液中金属种类的变化。与Cd相比，Hg对氯化物的亲和力更高，导致形成主要中性和带负电荷的络合物，包括HgCl₂, HgCl_3.-和hcl₄^{2 -}而Cd则主要形成带正电的配合物(Cd^{2 +}和CdCl⁺）.因此，本研究的目的是在生理相关的氯离子和pH条件(100 mM NaCl pH 7.4)下，筛选Hg和Cd与中性、负电和带正电的脂质的相互作用。这种化学形态的差异预计会影响静电驱动的金属-脂质相互作用，因为Cd会与带负电的脂质相互作用，而Hg预计会与带正电的脂质相互作用。

实验还集中在Hg-plasmalogen相互作用，导致脂质分裂成两个片段。缩醛原在大脑、心脏和红细胞膜中富集，它们的消耗与阿尔茨海默氏症、唐氏综合症和齐薇格综合症有关。虽然从文献中已知Hg-plasmalogen相互作用，但其对脂质膜大小和流动性的影响尚不清楚。

为了研究金属-脂质相互作用，多层脂质结构通过孔径确定的过滤器，产生直径约100 nm的单层大单层囊泡(LUVs)。接下来，我们利用荧光分子Laurdan将其整合到luv中并作为极性传感器。在紧密排列的凝胶相双层中，Laurdan在440 nm处发出更多的荧光，在那里它不太容易被水接触到，而在490 nm处，在排列不太紧密的液晶相中观察到荧光增加。这些荧光强度的变化与膜的流动性有关，并使用广义极化(GP)方程进行了量化。

利用GP监测流动性随温度的变化，并研究Hg和Cd对不同模拟髓磷脂脂质模型流动性的影响(脂质结构见图1)。

图2所示。在不含2mm Hg、2mm Cd以及不同顺序添加2mm Cd和2mm Hg的混合物的情况下，POPC/ pcv的平均半径为0.3 mM / 60/40(图a)。结果为3次重复的平均值+标准差。*** = p < 0.001， **** = p < 0.0001。图B中的二次轴表示用2mm Cd测量的luv的尺寸。

然后用动态光散射测量在不存在Hg和Cd的情况下luv的平均尺寸。

我们的研究结果表明，汞靶向所有含质磷脂的脂质系统，诱导膜刚性/更紧密的包装。量热数据表明，汞与等离子原结合，解离常数在4-30µM之间。负汞还能靶向带正电的脂质，诱导luv的刚性和聚集。有趣的是，当等离子原汞靶与负Cd脂质靶同时存在时，结果强烈依赖于金属的存在和金属添加到膜上的顺序。虽然汞诱导的磷脂原分解也导致LUV结构的破坏，但镉与负脂质的相互作用导致聚集。然而，当首先将汞添加到质脲原/阴性脂质LUV中时，Cd诱导的聚集被阻断，而如果首先添加Cd, Hg诱导的LUV分解被阻断(图2)。这些数据表明，脂质特异性金属诱导对膜结构和功能有显著影响，为了更好地了解它们的毒理学，应该考虑这些影响。

埃文Kerek¹，穆罕默德Hassanin²，温州张^3.，埃尔玛·J·普伦纳^2
1加拿大阿尔伯塔大学药学系，加拿大埃德蒙顿，t6g2h7
²加拿大卡尔加里大学生物科学系，加拿大阿尔伯塔省卡尔加里t2n1n4
^3.加拿大麦吉尔大学化学系，加拿大montracei, H3A 0B8

出版

无机汞与特定脂类的优先结合及其与镉的竞争。
张伟，李建军，李建军，等
生物化学学报，2017年7月

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