金属块由极大量的金属原子组成，而金属团簇仅由2到100个原子组成。它们代表了单个原子和最小粒子之间的过渡，这些粒子在概念上可以被认为是固体。金属团簇的研究在理论上具有重要意义，因为它们是与化学和固体领域有关的许多概念和理论的思想模型。此外，金属团簇的尺寸依赖性赋予了它们在各个领域的潜在应用。例如，许多非均相催化剂的活性位点都在簇概念的大小范围内，金属簇和小分子之间的反应提供了这些活性位点在催化过程中如何起作用的重要信息。

图1所示。Agn -与O2的相对动力学速率。

与任何分子或固体物质一样，关于金属团簇的基本知识包括它们的几何结构、物理性质、化学反应性以及这三者之间的关系。虽然利用电子衍射方法直接表征气相金属团簇已经取得了一些突破，但更多的结构信息来自于对其几何结构与某些物理性质(如能级)之间关系的研究。金属团簇的化学反应性与其几何结构或物理性质之间的关系通常更为复杂。我们可以想象，包含几个原子的小簇仍然可以表现得像一个分子，它们的反应性是由整体结构和整体电子性质决定的。然而，关于纳米尺寸的金属团簇是什么样子的结论很少。它们是否也像分子一样发挥作用，或者它们应该被视为固体颗粒，其中各种局部反应位点起主导作用?

我们研究了O的相互作用₂与银簇高达1纳米使用流动反应器在低温下运行。我们观察到团簇的动力学速率明显的奇偶振荡，这是由于团簇整体自旋的变化，以及一些惰性团簇尺寸，这些团簇先前被证明具有高电子脱离能(ADEs)。对于特殊几何结构周围的尺寸，没有反应特性的提示。这些观察结果表明，银团簇与O的反应具有全局电子性质₂这种支配地位延伸到纳米尺寸范围。这一结论为设计用于氧化过程的新型银基催化剂提供了重要的指导，即主要努力应该是调整簇的整体电子性质，而不是为局部相互作用位点制备某些几何结构。

发源地邢并且

出版

氧在阴离子银簇上的吸附:自旋和电子结合能在纳米尺度范围内占主导地位。
马军，曹霞，邢霞，王霞，帕克金华。
物理化学化学物理2015年12月

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