还记得煮鸡蛋那难闻的味道吗?它是一个硫化氢(H₂一种臭名昭著的可燃气体，以其气味和毒性而闻名。暴露于H₂S会导致嗅觉丧失(嗅觉麻痹)，而长时间的暴露会导致无意识，在某些情况下甚至死亡。然而，它并没有那么糟糕，它存在于我们的身体里。最近的研究表明，包括人类在内的哺乳动物产生H₂S作为信号分子在各种生物过程中发挥作用。而在患病的情况下，如癌症，老年痴呆症，糖尿病这些H₂S水平被发现受到干扰。因此，我们相信，如果我们能找到H的确切作用₂S在体内与H相关₂我们不仅可以在早期诊断这些致命疾病，还可以开发出这些疾病的治疗方法。

图1基于mof的H2S传感探头示意图

不幸的是，H的检测₂S不是很容易，因为它在样品制备和测量过程中的大部分时间都是高度挥发性和反应性的，它会转化为其他形式，导致错误的结果。在这方面，基于荧光的技术由于其易于样品制备，快速检测，特别是可以在生命系统中研究(体内研究)等优点而受到追捧。

金属-有机骨架是由有机配体和中心金属离子按一定间隔连接而成的无机-有机杂化多孔材料。在设计用于感知H的人工系统中₂基于金属有机框架(MOFs)的探针在调制电子特性方面具有明显的自由优势，表现出分子筛分效应和预浓缩的可能性，提高了主客体相互作用的程度。我们想用硝化甘油(不₂功能化多孔MOF (UiO-66@NO₂,调查1无效₂)，以研究其作为荧光探针的效力，事先知道硝基被H还原为胺₂S.两个官能团的差分电子特征可以直接反映在探针的光致发光谱中，因此可以作为定量的H₂传感器。叠氮化物(-N)也观察到类似的行为_3.)在H存在下功能化MOF₂年代。

图2 a) 1-NO2对各种分析物的响应比较，b) HeLa细胞与1-NO2孵育6 h的a - DIC图像、b -荧光图像、C -覆盖图像，D-F分别为1-NO2和Na2S预孵育30 min的HeLa细胞的DIC、荧光和覆盖图像。

检测检测…的感知能力1无效₂将化合物分散于模拟生物流体体系(HEPES缓冲液，10 mM, pH 7.4)中，记录其荧光光谱。观察到较差的荧光响应(关闭状态)。Na的加入₂解析:选b₂S)到以上色散导致荧光强度或开启响应(On状态)的明显上升。反应非常快，几秒钟就能观察到。然而，在真实的生物系统中存在数百万不同的生物分子，因此对于生物学相关的探针来说，缺乏脱靶反应是非常关键的。特别是，探针在含硫醇的氨基酸如谷胱甘肽(GSH)和半胱氨酸(Cys)以及常见的还原性阴离子如Br存在时的响应^{- - - - - -},我^{- - - - - -},没有₂^{- - - - - -},没有_3.^{- - - - - -}和Cl^{- - - - - -}会干扰探测。荧光强度无明显变化，H₂S -NO₂没有发现在这些干扰物种同时存在时受到影响。该探针的检出限为188 mM，在H浓度范围内₂S存在于生物系统中。初步研究表明，该探针具有生物相容性，可检测H₂S在HELLA细胞中。

综上所述，我们设计并合成了基于硝基功能化MOF的H₂S在生物系统中。The MOF-based turn-on sensors for H₂S仍处于早期开发阶段，材料的性能还有进一步提升的空间。

出版

硝基功能化金属-有机骨架作为反应型荧光开启探针，用于快速和选择性的H2 S检测。
Nagarkar SS, Desai AV, Ghosh SK
2015年7月6日

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