可视化电双层结构的不可见纳米结构:中子研究中的氘标记

离子液体由有机阳离子和有机(或无机)阴离子组成,具有优异的化学和物理性质,电化学窗口宽、蒸气压可忽略、不易燃、热稳定性高等特点,被广泛应用于电化学材料中。近年来,人们对1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰基)酰胺的兴趣日益浓厚4mim][TFSA])作为锂离子电池可能的电解质。研究电极/IL界面上形成的双电层(EDL)结构是了解其在锂离子电池等技术应用中的功能性能的关键。尽管x射线和中子散射技术是研究EDL结构的有力工具,但由于对比度不足,无法清楚地识别不同的元素,电极/IL界面的结构分析很难解释。由于两种同位素对中子的散射行为差异很大,氢(1H)和氘(2H=D),有机分子被氘标记以区分溶剂和溶质信号。也就是说,结合中子反射率(NR)和氘标记技术,可以将ELD结构等不可见结构可视化。因此,对[C .4[TFSA]电解液采用NR和氘标记联合技术进行。

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图1。质子化与氘化离子液体体系中子散射对比的差异。

在这项研究中,我们开发了一种简单有效的C的氘化方法4以克为单位。C的氘化4在Parr反应器中,采用碳负载铂族金属催化的H-D交换反应进行了离子交换。我们还证明了在160°C下,通过调节反应混合物中的H/D比可以控制il中的氘化水平。结果表明,该方法适用于碳的氘化4在中子散射研究的对比变化方法中,选择任何氘化水平都是非常重要的。

Since Since完全氘化4mim][TFSA]可以在中子散射分析中提供实质性的对比,以可视化[C]中形成的EDL结构4mim][TFSA],我们在安装在日本东海质子加速器研究中心(J-PARC)材料与生命科学实验设施(MLF)的BL17 SHARAKU反射计上进行了NR测量。官方manbetx手机版[C .]界面处形成的EDL结构图像4mim][TFSA]/ si电极在-1.1 V电压下的表现如图2所示。我们发现只有C4在硅电极的表面上叠加mim阳离子以屏蔽带负电荷的硅表面,并在其上形成TFSA阴离子层。此外,我们还发现[C4[TFSA]/ si电极体系在EDL层上形成可区分的带电扩散层。可见,在IL/电极界面处形成的EDL结构不同于在常规介质中形成的EDL结构。

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图2所示。C4mim阳离子的氘化方法(左)和得到的EDL结构图像(右)。

随着新技术的应用,纳米结构可视化方法得到了发展。显然,中子散射和氘标记技术的结合提供了几纳米尺度上不同的结构信息。

Kazuhiro Akutsu-Suyama1那种田村2Tamim A Darwish3.
1日本科学与社会综合研究组织(CROSS)中子科学技术中心官方manbetx手机版
2日本原子能机构量子束科学中心
3.中子散射和国家氘化设施中心,澳大利亚核科学技术组织,澳大利亚

出版

用中子反射法对咪唑类离子液体进行控制氘标记以探测双电层的精细结构
田村K,金谷T,达尔维什T A
2019年8月15日

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